图1(a)和1(b)分别显示了在飞秒圆偏振激光峰值强度较弱和峰值强度较高时, 位于反饱和吸收态的纳米颗粒被捕获的示意图。图1(a)中，在线性态中会被捕获至中心的颗粒，在处于RSA态后，颗粒被约束至一个圆环中旋转。这个现象类似于处在SA态的颗粒捕获情况；但更为有趣的是图1(b)中，在捕获圆环的中心处，重新出现了一个捕获位置金纳米颗粒被稳定地约束在中心，而其他纳米颗粒被约束在外环中回转。为证实这一论断，作者采用1.15 W和1.54 W的入射功率来激发两种不同的RSA非线性光镊。图1(c)绘制了被捕获的金纳米颗粒的轨迹。同样的，图1(d)显示了两个捕获的金纳米颗粒的叠加结果；红点表示稳定捕获的纳米颗粒在中心的轨迹，而黄点表示旋转的纳米颗粒的轨迹。

图1 RSA区的非线性光镊.(a)和(b)处于RSA态金纳米颗粒的两种不同捕获状态示意图。(c)和(d)分别对应(a) 和 (b) 两种 RSA状态下的粒子轨迹

为更深入地理解非线性物理机制，本文工作详细探讨了在RSA非线性光镊体系中光力和光势阱的演变。选择图2 (a)中标记的典型值进行说明：点A至C表示金颗粒位于SA非线性态，而点D至F代表着金颗粒被激发至RSA态。图2 (b) 展示了位于SA态和RSA态时金颗粒的非线性极化率的变化。图2 (c) 则显示了相应的消光截面在非线性效应影响下的变化。当金纳米颗粒的非线性效应被激发时，消光截面随着入射光峰值强度的改变而显示出非单调变化，在SA区域和RSA区域均出现两个消光截面峰值。

图2 金纳米粒子的非线性极化率和消光截面.(a)紧聚焦光束的峰值强度作为平均入射功率，范围从0到2.0 W。(b)非线性极化率α的实部和虚部随着激发强度的增加而变化。(c)消光截面σext也随着激发强度的变化而变化。(b)和(c)中的虚线标记SA和RSA之间的阈值

针对进入RSA态的金颗粒中选择的三个入射平均功率值(图2中的D、E和F），计算了光力和势阱。图3 (a)-(c) 显示出方向背向圆心的光力（红色）的大小和区域都随着入射光强度而增加。而在图3 (c) 中，在中心区域内光力的方向变为指向圆心（蓝色）。三个点位对应的光势阱展示在图3 (d)-(f)，其中kB表示玻尔兹曼常数，T（T＝300K）表示环境的绝对温度。在图3 (d), 在0.7W的入射平均功率(图2中的点D)下，光势阱位于圆心处形成了具有20kBT的凸起；同时，−19kBT的负环形势阱出现在外部，颗粒会被捕获于此处。在RSA效应中消光截面的峰值点处，即平均功率为1.15 W的点E，光力在中心区域处接近于零，标志着光力随后的反转。在图3 (e)中，相对应的中心区域的势阱由凸起变平，形成44kBT的最大正势垒。随着激发强度进一步增加，由于光力在中心区域处反转，在图3 (f)的中心区域，光势阱在一定范围内出现凹陷，最终形成了一个“火山形”的势阱。

为了验证位于RSA效应中非线性光学捕获现象，作者选择了两个平均功率(1.15 W和1.54 W)进行实验操作演示。由于聚焦场中存在环形能量流，因此被捕获的纳米颗粒会被驱动沿着圆心旋转。图3(g)和(h)呈现了对应的视频连续帧，从中绘制了轨迹(图第1(c)和1(d))。图3 (g) 对应着早期相对低强度激发时的RSA光镊捕获情况，在Pave=1.15 W时，颗粒在绕着中心旋转形成了环形轨迹。而图3 (h) 展示了在Pave=1.54 W时的捕获情况，除了在旋转的纳米颗粒外，另一个颗粒则被捕获在中心点处。作者得出的结论是最初出现的外环旋转是源于饱和吸收效应导致的光力变化。在早期的RSA非线性光镊中，由于相应的峰值强度较低，形成的非线性光镊与SA相类似。而随着激发强度高过一定阈值，非线性捕获效应进入深度RSA机制，施加在颗粒上的光力再次改变，形成了新的非线性捕获现象。

图3 非线性光镊从早期RSA机制切换到深度RSA机制。（a–c）径向光力和（d–f）作用在金纳米颗粒上的光势阱分布，平均入射功率Pave=0.7 W、1.15 W和1.54 W，对应于图2中标记的相应点D、E和F。(g) 和 (h) 分别是在1.15W和1.54W的入射功率下捕获的金纳米颗粒。由于在深度RSA机制内形成的独特的捕获结构，金纳米颗粒在中心区域被稳定地约束，而另一个则在外环进行旋转

结论与展望

该工作结合非线性效应成功实现了对金纳米颗粒的亚衍射极限可控操纵，通过定量分析非线性光镊，深化了对光与物质相互作用的理解。作者使用圆偏振飞秒光束对金纳米颗粒的非线性性质和响应进行了详尽研究，并深入探讨了伴随这一过程的非线性光力的演化。证实了一种在深度RSA机制内的复合势阱结构，即在中心出现一个颗粒被旋转包围的额外捕获状态。实验结果与理论计算高度吻合，揭示了势阱态的切换源于光力的变化，而光力受到反饱和吸收效应的影响。

该研究填补了现有非线性光镊领域的知识空白，为深入探究非线性材料受到的光力的机制开拓了新的视野。此外，这种新型的非线性光学捕获效应有望在各种结构光束和非线性材料相互作用领域发挥重要作用，例如结合量子点和非线性纳米晶体，其可能实现的非线性复合光学操纵在科学研究中前景广阔，可作为光驱动传感器应用于微流控环境等领域。此外，其能够精确控制旋转速度、半径和方向的能力在计量领域也具备广泛的应用价值。

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